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論文

Thermal conductivity measurement of uranium-plutonium mixed oxide doped with Nd/Sm as simulated fission products

堀井雄太; 廣岡瞬; 宇野弘樹*; 小笠原誠洋*; 田村哲也*; 山田忠久*; 古澤尚也*; 村上龍敏; 加藤正人

Journal of Nuclear Materials, 588, p.154799_1 - 154799_20, 2024/01

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154799

被引用回数：1 パーセンタイル：72.91(Materials Science, Multidisciplinary)

MOX燃料の照射により生成する主要なFPであるNd $_{2}$ O $_{3}$ 及びSm $_{2}$ O $_{3}$ 、模擬FPとして添加したMOXの熱伝導率を評価した。MOX中の模擬FPの均質性の観点から熱伝導率を評価するため、ボールミル法及び溶融法で作製した2種類の粉末を用いて、Nd及びSmの均質性が異なる試料を作製した。模擬FPが均質に固溶した試料では含有量が増加するにしたがってMOXの熱伝導率が低下するが、不均質な模擬FPは影響を及ぼさないことが分かった。熱伝導率に対するNd及びSmの影響を古典的フォノン輸送モデル=(A+BT) $^{-1}$ を用いてNd/Sm依存性を定量的に評価した結果、A(mK/W)=1.7010 $^{-2}$ + 0.93C $_{Nd}$ + 1.20C $_{Sm}$ , B(m/W)=2.3910 $^{-4}$ と表された。

報告書

中性子多重相関計数法の数理的基礎; ウラン・プルトニウム混合二酸化物の例

細馬隆

JAEA-Research 2015-009, 162 Pages, 2015/08

JAEA-Research-2015-009.pdf:22.3MB

プルトニウム転換技術開発施設では、米国エネルギー省の支援を受けて中性子同時計数法による計量装置の開発・設置・改良を行い、20年にわたり計量管理と保障措置対応に用いてきた。中性子計数による測定の対象は今後、従来とは異なる自発核分裂性核種を含む高質量のウラン・プルトニウム混合二酸化物に拡がると思われる。そこで、中性子多重相関計数法の数理的基礎について現場での経験を含めて再考するとともに、次の点について基礎を拡充した; (a)確率母関数を用いた七重相関までの多重相関分布式の代数的導出; (b)モンテカルロ法に代えて試料内部の任意の点から表面の任意の点までの平均距離とこの間での誘導核分裂反応の確率を用いた漏れ増倍率の評価; (c)Poisson過程が持つ2つの異なる時間軸と同時計数の仕組みの関連付け、結果として確率過程に由来するほぼ同時中性子の導出と評価。分布式については「組合せ」に基づく新しい表現を併記し、実際に取り扱ったウラン・プルトニウム混合二酸化物をスペクトルや平均自由行程の例とした。

論文

Rock-like oxide fuels and their burning in LWRs

山下利之; 蔵本賢一; 秋江拓志; 中野佳洋; 白数訓子; 中村武彦; 草ヶ谷和幸*; 大道敏彦*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(8), p.865 - 871, 2002/08

https://doi.org/10.3327/jnst.39.865

被引用回数：25 パーセンタイル：81.52(Nuclear Science & Technology)

余剰プルトニウムの効率的な利用と廃棄のための新しいオプションを提案するため、岩石型プルトニウム燃料とその軽水炉中での燃焼技術に関する研究を行った。岩石型燃料はイナートマトリクス燃料の一種で、安定化ジルコニア,スピネルやコランダムなどの鉱物類似化合物から構成される。重核分裂片による照射損傷を軽減するため、粒子分散型燃料を考案した。照射試験により、スエリング,ガス放出,微細組織変化に関する知見が得られた。岩石型プルトニウム燃料装荷炉心が有する本来的な短所は、ウランやトリウムなどの共鳴物質を添加することで改善され、改善炉心の過渡時における特性は通常の軽水炉炉心と同等となった。反応度事故条件下における岩石型燃料棒の破損しきい値は軽水炉燃料と同等であることが、パルス照射試験により確認された。

論文

Mass spectroscopic study on the carbothermic reduction of plutonium dioxide

大道敏彦; 鈴木康文; 荒井康夫; 笹山竜男; 前多厚

Journal of Nuclear Materials, 139, p.253 - 260, 1986/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(86)90178-9

被引用回数：5 パーセンタイル：54.53(Materials Science, Multidisciplinary)

初期組成PuO $_{2}$ +3Cの混合物を含むクヌンセン・セルから蒸発するアクチニド種の質量分析による測定を1593Kから1673Kの温度で行った。P $_{P}$ $_{u}$ およびP $_{P}$ $_{u}$ Oの炭素熱還元反応の進行に伴う変化は、反応がPu-C-O状態図の各相領域を通り、最終生成物、PuCxOy+PuC $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ に至る経路をとることに対応した。反応過程中のP $_{C}$ $_{O}$ がP $_{P}$ $_{u}$ とP $_{P}$ $_{u}$ O値を用いて熱力学的に計算された。PuCxOy+PuC $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ 領域上で、P $_{P}$ $_{u}$ はP $_{C}$ $_{O}$ より大きくなり、PuC $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ と平衡した組成一定のプルトニウム炭酸化物が得られることを確認した。

論文

Thermal coductivity of(Pu $_{1}$ $_{-}$ $_{x}$ ,Nd $_{x}$ )O $_{2}$ $_{-}$ $_{y}$ and(Pu $_{1}$ $_{-}$ $_{x}$ ,Y $_{x}$ )O $_{2}$ $_{-}$ $_{y}$ solid solutions

福島奨; 大道敏彦; 前多厚; 半田宗男

Journal of Nuclear Materials, 115, p.118 - 127, 1983/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(83)90350-1

被引用回数：15 パーセンタイル：81.67(Materials Science, Multidisciplinary)

(Pu $_{1}$ $_{-}$ $_{x}$ ,Rx)O $_{2}$ $_{-}$ $_{0}$ $_{.}$ $_{5}$ $_{x}$ (R=Nd,Y;0~10mol%RO $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ 含有)の熱伝導度をレーザフラッシュ法によって700~1450Kで測定し、熱伝導度の温度およびRO $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ 濃度依存性を調べた。その結果、次のことが判った。(1)熱伝導度の温度変化はフオノン伝導の式K=(A+BT) $^{-}$ $^{1}$ を7%以内で満足する。格子欠陥熱抵抗(=A)はRO $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ 濃度とともにほぼ直線的に増大するが、温度係数Bはほぼ一定である。(2)格子欠陥熱抵抗の増大はPu $^{4}$ $^{+}$ 、R $^{3}$ $^{+}$ およびO $^{2}$ $^{-}$ イオンおよび酸素空孔子をフオノンの散乱中心と考えた格子欠陥モデルによって精度よく予測できる。(3)格子欠陥熱抵抗におよぼす化学量論組成の効果は、金属イオンの効果に比べて約1.3倍大きい。(4)格子欠陥熱抵抗におよぼす格子の歪の効果は、質量の効果に比べて大きい。

論文

Thermal conductivity of stoichiometric (Pu,Nd)O $_{2}$ and (Pu,Y)O $_{2}$ solid solutions

福島奨; 大道敏彦; 前多厚; 半田宗男

Journal of Nuclear Materials, 114, p.260 - 266, 1983/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(83)90265-9

被引用回数：17 パーセンタイル：84.19(Materials Science, Multidisciplinary)

化学量論に近い(Pu,R)O $_{2}$ 固溶体(R=Nd,Y;0~10mol%RO $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ 含有)の熱伝導度をレーザフラッシュ法によって700°~1400°Kで測定した。また、その結果について誘電体の格子欠陥モデルによる理論的解析を試みた。その結果、次のことが判った。(1)熱伝導度の温度変化はフオノン伝導の高温近似式K=(A+BT) $^{-}$ $^{1}$ を6%以内で満足した。(2)格子欠陥熱抵抗(=A)はRO $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ 濃度とともにほぼ直線的に増大するが、固有格子熱抵抗(=BT)はPuO $_{2}$ のそれにほぼ等しい。(3)熱伝導度の実験値はPu $^{4}$ $^{+}$ 、Pu $^{5}$ $^{+}$ およびR $^{3}$ $^{+}$ イオンをフオノンの散乱中心と考えた格子欠陥モデルから求めた計算値とよい一致を示した。(4)(3)の格子欠陥モデルを熱伝導度の実験値に当てはめることによって求めた格子歪のパラメータ()は、(Pu,Nd)O $_{2}$ では85、(Pu,Y)O $_{2}$ では93であった。

論文

Thermal conductivity of near-stoichiometric(U,Pu,Nd)O $_{2}$ and(U,Pu,Eu)O $_{2}$ solid solutions

福島奨; 大道敏彦; 前多厚; 半田宗男

Journal of Nuclear Materials, 116, p.287 - 296, 1983/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(83)90114-9

被引用回数：31 パーセンタイル：92.26(Materials Science, Multidisciplinary)

化学量論的〔(U $_{0}$ $_{.}$ $_{8}$ ,Pu $_{0}$ $_{.}$ $_{2}$ ) $_{1}$ $_{-}$ $_{x}$ ,Rx〕O $_{2}$ 固溶体(R=Nd,Eu;x=0~0.1)の熱伝導度をレーザフラッシュ法によって700~1900°Kで測定し、R濃度依存性を調べた。(1)熱伝導度の温度変化は700~1550Kでフオノン伝導の近似式:K=(A+BT) $^{-}$ $^{1}$ を満足した。(2)熱伝導度はR濃度が増大するとともに次第に減少した。しかし、R濃度依存性は温度が増大するとともに減少した。(3)格子欠陥熱抵抗(=A)のR濃度変化は、U $^{4}$ $^{+}$ 、U $^{5}$ $^{+}$ ,Pu $^{4}$ $^{+}$ およびR $^{3}$ $^{+}$ イオンをフオノンの散乱中心と考えた格子欠陥モデルに基づく計算結果とよく一致した。(4)格子欠陥熱抵抗におよぼす格子歪の効果は、質量差の効果に比べて約15倍大きい。(5)格子歪のパラメータ()は(U,Pu,Nd)O $_{2}$ で98、(U,Pu,Eu)O $_{2}$ で103であった。

論文

Stoichiometry of fully oxidized PuO $_{2}$ -NdO $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ and PuO $_{2}$ -YO $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ solid solutions

福島奨; 大道敏彦; 前多厚; 半田宗男

Journal of Nuclear Science and Technology, 19(8), p.681 - 683, 1982/00

https://doi.org/10.3327/jnst.19.681

被引用回数：2 パーセンタイル：43.95(Nuclear Science & Technology)

乾燥空気中、1173°Kで酸化したPuO $_{2}$ -RO $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ 系固溶体(R=Nd、Y;0~15mol%RO $_{1}$ $_{.}$ $_{5}$ 含有)の結晶構造、化学量論組成および結晶中のPu原子価をX線回折試験によって調べた。その結果、これら固溶体はCaF $_{2}$ 型結晶構造をもつ単相で、そのO/(Pu+R)比は2にほぼ等しく、しかも結晶格子中ではPu $^{4}$ $^{+}$ イオンのほかにPu $^{5}$ $^{+}$ イオンがPu $^{6}$ $^{+}$ イオンに優先して存在することが判った。したがって、固溶体の化学組成は(Pu $^{4}$ $^{+}$ $_{1}$ $_{-}$ $_{2}$ $_{x}$ 、Pu $^{5}$ $^{+}$ $_{x}$ 、R $^{3}$ $^{+}$ $_{x}$ )O $^{2}$ $^{-}$ $_{2}$ $_{.}$ $_{0}$ $_{0}$ で近似的に表わされる。

論文

Reaction between plutonium dioxide and graphite

矢幡胤昭; 大内金二

Journal of Nuclear Science and Technology, 12(2), p.115 - 119, 1975/02

https://doi.org/10.3327/jnst.12.115

被引用回数：5

PuO $_{2}$ と黒鉛を真空中1000 $^{circ}$ C-1350 $^{circ}$ Cの間で反応させた場合のプルトニウム炭化物生成状況を重量変化、X線回折および化学分析から調べた。1000 $^{circ}$ C以下では反応はほとんど進行しなかった。1350 $^{circ}$ C以上ではCOの理論減量位以上に重量が減少する。これは生成した炭化物からプルトニウムが蒸発すると考えられる。PuC、Pu $_{2}$ C $_{3}$ の反応速度は表面反応則に従い、生成の見掛けの活性化エネルギーはそれぞれ102、105Kcal/moleであった。PuO $_{2}$ と黒鉛の反応ではPu $_{2}$ C $_{3}$ がまず生成し、次にPu $_{2}$ C $_{3}$ が残りのPuO $_{2}$ と反応しPuOが生成することをX線回折によって見出した。

論文

Fluorination of plutonium dioxide by fluorine

岩崎又衛; 石川二郎; 高橋昭; 桜井勉

Journal of Nuclear Science and Technology, 11(9), p.403 - 405, 1974/09

https://doi.org/10.3327/jnst.11.403

被引用回数：3

二酸化プルトニウムとフッ素との反応は四フッ化プルトニウムを経て六フッ化プルトニウムを生成する二段階反応であるが、第二段が律速となり、活性化エネルギーは、10Kcal/moleとなった。また、ウラン酸化物のフッ素化反応速度と比較して10分の1以下の速度である。

口頭

MOX粉末中のPu溶解性向上試験

谷川聖史; 加藤良幸; 栗田勉; 小松崎舞*; 大高昭博*; 中道英男*

no journal, ,

簡素化ペレット法開発のうち、ペレット製造過程で発生するスクラップの再利用を図るため、MOX粉末中の難溶解性Puを溶解するための研究を行っている。MOX中のPu溶解方法として、MOX粉末を1600 $^{circ}$ C以上で焼結ペレットにし硝酸で溶解する方法があるが、沸騰硝酸でもMOX中のPu溶解性は約50%の難溶解性である。これに対し、Puの硝酸への溶解性向上を目的として、SiCとPu反応物である珪酸塩の硝酸溶解性に着目し、SiCとMOX粉末の混合粉を1300 $^{circ}$ C, 1400 $^{circ}$ Cで加熱した粉末試料の溶解性を調査した結果、1300 $^{circ}$ Cで加熱した試料では約70%のPuが20 $^{circ}$ C硝酸に溶解することが分かった。